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科研人員構(gòu)筑四苯乙烯多組分金屬籠用于光催化產(chǎn)氫
時(shí)間:2023-08-23      來源:中國科學(xué)報(bào)


  光催化產(chǎn)氫因其具有經(jīng)濟(jì)高效、環(huán)境友好的優(yōu)點(diǎn),因此在生產(chǎn)清潔、可再生和可儲(chǔ)存能源方面受到了極大關(guān)注。與傳統(tǒng)金屬配合物相比,金屬有機(jī)籠狀化合物由于具有可調(diào)的化學(xué)組成與明確的納米尺度結(jié)構(gòu),這有助于調(diào)節(jié)金屬籠內(nèi)的電子或能量傳遞,從而提高光催化活性。然而,目前基于金屬籠的光催化產(chǎn)氫體系大多缺乏用于光催化的不飽和金屬中心,此外,實(shí)現(xiàn)高效的光催化產(chǎn)氫還需要將吸光能力良好的光敏劑引入至金屬籠中,因此,發(fā)展同時(shí)滿足以上需求并完成高效光催化產(chǎn)氫的金屬籠需仍具有挑戰(zhàn)。


研究提供了一種將多功能配體集成到特定金屬籠中以提高光催化產(chǎn)氫效率的通用策略。(西安交通大學(xué)供圖)


  針對(duì)這一問題,西安交通大學(xué)材料學(xué)院張明明教授課題基于多組分配位金屬籠的優(yōu)勢(shì)與同網(wǎng)格合成的策略相結(jié)合,成功制備了一系列結(jié)構(gòu)與功能可調(diào)的金屬籠,值得注意的是,該策略可以在保持金屬籠結(jié)構(gòu)完整的基礎(chǔ)上將金屬錸催化劑與四苯乙烯光敏劑同時(shí)整合至金屬籠中,從而實(shí)現(xiàn)高效光催化產(chǎn)氫,其產(chǎn)氫效率高達(dá)1707 μmol g-1h-1。此外,通過飛秒瞬態(tài)吸收光譜與DFT計(jì)算揭示了金屬籠可以作為催化中心與光敏中心精確有序排列的平臺(tái),實(shí)現(xiàn)高效和定向的電子轉(zhuǎn)移,從而實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的光催化性能。本研究提供了一種將多功能配體集成到特定金屬籠中以提高光催化產(chǎn)氫效率的通用策略,這將指導(dǎo)未來金屬籠在光催化設(shè)計(jì)中的應(yīng)用。近日,該研究成果以《基于同網(wǎng)格合成策略構(gòu)筑四苯乙烯多組分金屬籠用于光催化產(chǎn)氫》發(fā)表在國際化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》上。

  該論文第一作者為西安交大材料學(xué)院博士生穆超群、西安電子科技大學(xué)張雷副教授與西安交大前沿院李國平助理教授,通訊作者為西安交大材料學(xué)院張明明教授、侯亞麗博士與西安交大前沿院何剛教授。西安交大金屬材料強(qiáng)度國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室是論文第一通訊單位。

  相關(guān)論文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202311137

  






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