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新策略可實(shí)現(xiàn)高選擇性一氧化碳電解制乙酸
近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員汪國雄和研究員高敦峰團(tuán)隊(duì)，在一氧化碳電解制備燃料和化學(xué)品研究中取得新進(jìn)展。他們提出了通過構(gòu)建金屬—有機(jī)界面調(diào)控反應(yīng)微環(huán)境，實(shí)現(xiàn)高選擇性一氧化碳電解制乙酸的新策略。相關(guān)成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》。
二氧化碳電解制乙烯、乙酸等多碳產(chǎn)物是一種提高可再生能源消納水平和實(shí)現(xiàn)碳循環(huán)利用的負(fù)碳技術(shù)。堿性二氧化碳電解可以實(shí)現(xiàn)多碳產(chǎn)物的高效電合成，但二氧化碳利用效率低。
上述問題有望通過串聯(lián)催化路線解決，即先通過固體氧化物或酸性二氧化碳電解制一氧化碳，再通過堿性一氧化碳電解制多碳產(chǎn)物。當(dāng)前，一氧化碳電解制多碳產(chǎn)物已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了高電流密度和高多碳選擇性，但在高電流密度下單一多碳產(chǎn)物選擇性依然較低。
本工作基于團(tuán)隊(duì)自主研發(fā)的堿性膜電解器，利用分子催化劑的原位電化學(xué)重構(gòu)，構(gòu)建出了金屬（銅）—有機(jī)界面，誘導(dǎo)形成了有利于乙酸路徑的反應(yīng)微環(huán)境，從而提高了乙酸選擇性。工況拉曼光譜表征和理論計(jì)算結(jié)果表明，銅—有機(jī)界面促進(jìn)了一氧化碳吸附以及乙酸相對于乙烯等其它多碳產(chǎn)物的形成。
深入研究催化活性位點(diǎn)、有機(jī)配體和反應(yīng)中間物種之間的復(fù)雜相互作用，有望進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)高活性、高選擇性二氧化碳/一氧化碳電解制其它單一多碳產(chǎn)物。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202309893
