氨基化改性方法助力實現高效電催化還原CO2生產CO
科技日報記者 王健高 通訊員 劉佳
3月5日，記者從中國科學院青島生物能源與過程研究所獲悉，該所劉立成研究員帶領的環境友好催化過程研究組開發出了一種普適性的氨基化改性方法，助力達到二氧化碳排放峰值，實現高效電催化還原CO2生產CO。相關研究成果已于近日發表于能源催化領域高影響力期刊Energy & Environmental Science（期刊中文名：《能源與環境科學》），該所陳志鵬博士為該論文的第一作者，劉立成為論文的唯一通訊作者。
劉立成表示，習近平總書記在第七十五屆聯合國大會上莊嚴宣布，中國將力爭于2030年前達到二氧化碳排放峰值，2060年前實現碳中和。在“碳達峰”和“碳中和”的大背景下，利用風電、太陽能發電等可再生能源驅動電催化CO2生成具有經濟價值的一氧化碳、乙醇等燃料化學品具有重要的研究價值。
陳志鵬 供圖
在過去的十年里，大量的非均相催化劑被開發應用于CO2電催化還原反應。雖然在提高產物選擇性、降低催化電位、增大催化反應電流密度等關鍵科學問題上取得了一系列的研究進展，但是CO2電催化還原反應的電流密度仍然較小，無法滿足工業化應用要求。
針對上述科學難題，劉立成帶領的環境友好催化過程研究組開展了大量的研究工作，并取得了一系列具有國際影響力的研究成果（Adv. Energy Mater., 2020, 10, 1903664；Appl. Catal. B-Environ., 2020, 279, 119383；Small, 2019, 15, 1903668；Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 12790等）。近日，該研究組原創性地提出對過渡金屬單原子催化劑的碳載體實施胺化改性來調控催化劑的電子結構，并開發出了一種普適性的氨基化改性方法，該方法可以有效地提升Ni、Fe、Zn等單原子催化劑電催化CO2生成CO的本征電流密度。并在此研究基礎上，進一步優化裝配了氣體擴散電極的流動反應器成功地實現了工業應用級反應電流密度。胺化的鎳單原子催化劑在0.89 V的過電位下可以實現超過400 mA/cm2的活性電流密度，并且可以保持接近90%的電流效率。
據介紹，深入的機理研究揭示了胺化改性增強催化劑對CO2分子和中間體COOH*的吸附能力以及活性中心金屬單原子與碳載體氨基之間的電荷轉移是本征催化活性增強的主要原因。
責任編輯：何沛蓯
