氧化物—氧化物界面作用研究方面有了新進展
時間：2023-08-11 來源：中國科學報
氧化物廣泛應用于多相催化領域，氧化物催化作用研究是多相催化中的一個重要方向。近日，中國科學院大連化學物理研究所包信和院士、研究員傅強團隊在氧化物—氧化物界面作用研究方面取得新進展。團隊解構了氧化物—氧化物界面作用中的局域限域效應和遠程溢流效應，相關成果發表在《美國化學會志》上。
團隊在前期研究中發現，單層分散、亞穩態、高活性氧化物納米結構可以在貴金屬表面穩定，并提出了界面限域催化概念，近期研究進一步揭示了環境氣氛對氧化物/金屬界面結構的協同限域效應。然而，相較于氧化物/金屬界面催化作用的深入理解，目前對于氧化物/氧化物界面作用的理解非常有限。
本工作中，研究人員將Co3O4沉積到ZnO粉末載體表面上，構建l了具有化學鍵合作用的氧化物/氧化物界面，并且近常壓XPS和TPR等表征揭示了Co3O4層和ZnO載體之間存在明顯的局域界面限域效應，使得其在二氧化碳加氫反應氣氛中能夠維持CoO亞穩態，反應產物一氧化碳選擇性達到93%。此外，研究人員將Co3O4和ZnO粉末機械混合，形成物理接觸的氧化物—氧化物界面。原位表征結果表明，ZnO的引入可以顯著增強使Co3O4還原到金屬Co，在二氧化碳加氫反應中二氧化碳轉化率顯著提高至45%，同時CH4選擇性為92%。這種界面效應歸因于在ZnO表面上H2解離形成的氫物種，從ZnO納米粒子遠程溢流到鄰近的Co3O4納米粒子。
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.3c02483
