青島能源所開發出電還原CO2反應新型催化劑
CO2大量排放引起的全球變暖已成為全世界最關心的環保問題之一,因此,高效的將溫室氣體CO2轉化成具有附加值的液體燃料十分具有研究價值。由于溫和的反應條件和反應產物的可調控性,近年來電催化還原CO2生成有經濟價值的小分子產物研究受到廣泛關注。經過幾年的研究發展,盡管研究者們已經開發出大量高效的電催化劑用于電催化還原CO2,但是如何實現在較負的催化電壓下保持較高的催化效率從而達到高催化產率的目標一直是領域內的研究難點。
針對上述難題,青島能源所劉立成研究員帶領的環境友好催化過程研究組設計了一種新型的二維/零維的氧化鉍納米片/氮摻雜石墨烯量子點(Bi2O3-NGQDs)復合催化劑,應用于高效的電催化還原CO2生成甲酸,成功的解決了在更負電壓范圍內催化效率降低這個難題。相關成果已在線發表于本領域著名期刊Angewandte Chemie (DOI: 10.1002/ange.201807643)上。
研究組在前期的研究基礎上(Journal of Materials Chemistry A, 2018, 6, 11236、ChemSusChem, 2018, 11, 1、 Journal of Materials Chemistry A, 2017, 5, 24651、 Journal of CO2 Utilization, 2017, 22, 191)發現電催化效率在更負電壓區間內的降低主要是由于在反應過程中催化劑表面吸附的CO2分子和反應中間體的濃度不夠所導致。在該研究中,研究人員利用NGQDs表面的氨基官能團大大增強了主催化劑Bi2O3對吸附態CO2(ads)和中間體OCHO*的吸附能,同時引入NGQDs后加快了電催化反應過程中的電荷傳遞。氧化鉍納米片和氮摻雜石墨烯量子點之間完美的協同作用使復合催化劑在-0.9 V~ -1.2 V (vs. RHE)的寬負電壓區間內保持了高達95.6%的平均電流效率。此外,研究人員還發現氮摻雜石墨烯量子點不僅能增強Bi2O3的電催化還原CO2的活性,而且也能增強SnO2的電催化活性。該工作為提高其他的金屬氧化物催化劑在負電壓區間內的催化效率提供一種新策略。
上述工作由青島能源所劉立成研究員指導完成,博士生陳志鵬為該論文的第一作者,劉立成研究員為該論文的唯一通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金,中科院“百人計劃”啟動項目的支持。(文/圖 陳志鵬)

圖:氧化鉍/氮摻雜石墨烯量子點復合催化劑合成及電催化CO2過程實驗圖