金屬—載體強相互作用研究取得新進展
近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員王峰、副研究員穆駿駒團隊，與研究員喬波濤團隊、研究員劉偉研究員合作，在金屬—載體強相互作用研究領(lǐng)域取得新進展。他們發(fā)現(xiàn)了金屬—載體強相互作用，能夠促進可還原性氧化物表面的多元合金形成，并闡釋了這一現(xiàn)象產(chǎn)生的原因是氧空位可以成為金屬原子的遷移通道，結(jié)合缺陷載體向金屬位點表面生長的過程，促進了可還原氧化物表面多種金屬原子定向匯聚至成核位點，最終形成多元合金納米顆粒。相關(guān)成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上。
金屬—載體強相互作用是可還原性氧化物的一個重要特征，受到了多相催化研究人員的廣泛關(guān)注。傳統(tǒng)研究認為，金屬—載體強相互作用是一種在合成催化劑之后才產(chǎn)生影響的效應(yīng)。
工作中，合作團隊提出了金屬—載體強相互作用在催化劑合成過程中發(fā)揮了積極的作用。團隊發(fā)現(xiàn)，在相同的制備條件下，PtPdCoFe四元合金僅能在銳鈦礦相TiO2的表面形成，無法在金紅石相TiO2和SiO2表面形成。銳鈦礦相TiO2的一個顯著特點是具有經(jīng)典金屬—載體強相互作用，該現(xiàn)象中產(chǎn)生的氧空位能夠成為Pd、Co、Fe金屬原子的遷移通道。并且，拓展實驗表明，金屬—載體強相互作用促進的多元合金形成現(xiàn)象僅受載體的氧化還原特性影響，而不受多元合金的組分數(shù)和比例影響。
本工作系統(tǒng)地總結(jié)了多元合金在可還原性金屬氧化物載體上形成的三個關(guān)鍵因素，即金屬—載體強相互作用、氫溢流效應(yīng)和混合熵穩(wěn)定效應(yīng)，為未來負載型金屬/合金催化劑的合成提供了參考。
此外，本工作中制備的PtPdCoFe/A-TiO2催化劑，在600℃反應(yīng)條件下的甲烷燃燒反應(yīng)中，甲烷轉(zhuǎn)化率達到100%，在經(jīng)過100h穩(wěn)定性測試后沒有失活，證明了多元合金適用于苛刻環(huán)境下的催化反應(yīng)。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.3c07915
