新材料可實現高效催化葡萄糖電氧化反應
葡萄糖二酸被廣泛的用于醫藥和工業生產，包括治療癌癥、降低膽固醇和作為尼龍-66的生產原料等，被認為是“最有價值的生物質精制產品”之一。近日，中國科學院大連化學物理研究所吳忠帥研究員團隊，與天津大學鞏金龍教授、阿德萊德大學喬世璋教授、大連化物所副研究員張波合作，發展了一種新型的葡萄糖電氧化反應二維高熵D-FeCoNiCu-LDH/NF電催化劑，通過高熵材料的多活性位點協同串聯催化機制，實現了生物質葡萄糖電氧化制備葡萄糖二酸的高效催化轉化。相關成果發表在《能源與環境科學》上。
傳統葡萄糖二酸制備方法反應條件苛刻、選擇性較低。電催化氧化技術具有反應條件溫和、不需要額外氧化劑、環境友好等優勢，并且可通過調節反應液pH值、電壓、電催化劑等條件提高葡萄糖二酸的選擇性，是一種具有潛力的葡萄糖二酸綠色生產工藝。然而，現有的電催化劑存在活性低、易失活、穩定性差等問題，限制其進一步應用，因此，開發與設計高活性、多活性位點、高穩定性和高選擇性的電催化劑是定向制備葡萄糖二酸的關鍵。高熵材料具有種類豐富的活性位點，有望成為催化轉化生物質資源制備高附加值化學品的理想電氧化催化劑，由于高熵材料的復雜性，其催化反應的活性中心以及不同元素之間的協同效應有待確認。
本工作中，研究團隊發展了一種生長在泡沫鎳上的結構穩定、缺陷位豐富的高熵層狀氫氧化學納米片（D-FeCoNiCu-LDH/NF）催化劑，可用于催化葡萄糖多電子電氧化反應。該催化劑達到100mA/cm2的電流密度，所需電壓僅為1.22V vs. RHE，葡萄糖轉化率接近100%，葡萄糖二酸的收率大于90%。該催化劑可利用高熵材料多種類活性位點協同作用，催化葡萄糖電氧化反應的快速進行。在此基礎上，團隊將高價值、低電位的陽極葡萄糖電氧化反應與陰極的硝酸鹽電還原反應耦合，研制出GOR||NO3-RR流動電解池，該電解池電流密度分別達到10和100mA/cm2時，其電壓僅分別為1.07和1.32V。
該工作利用較低的能耗同時實現了葡萄糖二酸和氨的生產，為高附加值化學品的節能環保生產提供了新思路。
相關論文信息：https://doi.org/10.1039/D4EE00221K
