科研人員發(fā)現(xiàn)氧摻雜可以引發(fā)層間 Pt 原子的重構
近日，來自西北工業(yè)大學和西安交通大學的學者使用具有明確晶體結(jié)構和原子厚度的二維 PtTe2 范德華材料作為模型催化劑，觀察到適度的煅燒策略可以促進二維晶體 PtTe2 納米片（c-PtTe2 NSs）向氧-摻雜的二維非晶 PtTe2 NSs (a-PtTe2NSs)。實驗和理論研究共同表明，氧摻雜可以破壞 c-PtTe2 NSs 中固有的 Pt-Te 共價鍵，從而引發(fā)層間 Pt 原子的重構并徹底暴露它們。同時，結(jié)構轉(zhuǎn)變可以通過 Pt 5d 軌道和 O 2p 軌道的雜化有效地調(diào)整 Pt 活性位點的電子特性（例如，費米能級附近的態(tài)密度、d 帶中心和電導率）。因此，具有大量暴露 Pt 活性位點和優(yōu)化的氫中間體結(jié)合強度的 a-PtTe2 NSs在析氫反應中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。相關文章發(fā)表在Advanced Materials。
本研究開發(fā)了一種通用的非晶化策略來調(diào)節(jié)二維 Pt 基碲化物催化劑中 Pt 活性位點的幾何和電子結(jié)構。在煅燒過程中，吸附在配位不足的 Pt 位點上的氧原子可以遷移并隨機嵌入到 c-PtTe2 NSs中。因此，c-PtTe2 NSs 中的Pt-Te 鍵斷裂，同時形成 Te-O 和 Pt-O 鍵，導致 a-PtTe2 NSs 的產(chǎn)生。因此，Pt 活性位點顯著暴露，它們與反應中間體的結(jié)合強度得到有效優(yōu)化，使 a-PtTe2 NSs 在 HER 中具有優(yōu)異的性能。這項工作的發(fā)現(xiàn)提供了一種有效的方法來暴露二維催化劑的活性位點并調(diào)節(jié)其電子結(jié)構，從而可以理解催化中心的幾何或電子結(jié)構與催化性能之間的相關性。
論文發(fā)表在Advanced Materials。（圖源西北工業(yè)大學）
相關論文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202301593
