新型催化劑實現甲烷高效轉化
時間：2023-06-13 來源：中國科學報
隨著頁巖氣的大量開采，將其主要產物甲烷在溫和條件下直接選擇性轉化為高附加值的含氧化合物，引起了研究人員的廣泛關注。近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員王曉東、研究員林堅等和福州大學教授林森等合作，在單原子催化增強甲烷直接氧化研究中取得新進展。合作團隊研制出了一種MOFs鋯氧簇節點裝配的單原子Ru催化劑，實現了甲烷的高效轉化，可以將近100%選擇性羥基化為含氧化合物。相關成果發表在《美國化學會志》上。
催化結構示意圖
甲烷分子具有高度對稱的正四面體結構，所含的C-H鍵難以極化，通過調變催化劑活性中心結構以實現甲烷的高效活化和定向轉化被譽為催化領域的“圣杯式課題”。迄今為止，研究主要采用的金屬單/雙原子催化劑結合添加或合成過氧化氫氧化劑的策略，雖然能在一定程度上促進甲烷活化，但仍存在目標產物過度氧化的問題。
該工作中，研究人員基于前期發現的UiO-66基MOFs獨特的幾何和電子性質，開發出了高性能的Ru1/UiO-66單原子催化劑，可實現溫和條件下以近100%的選擇性和185.4h-1的轉化頻率將甲烷羥基化為含氧化合物。與納米Ru催化劑以及傳統載體負載的Ru單原子相比，Ru1/UiO-66具有更高的含氧化合物產率且無過度氧化產物二氧化碳。研究證明，單原子Ru與UiO-66的雙位協同是提高甲烷羥基化活性和含氧化合物選擇性的內在因素。
團隊近年來一直致力于高效低碳烷烴選擇性氧化催化劑的開發，為構筑低碳烷烴制高附加值產物的單原子催化劑提供借鑒。
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.3c02121
