電催化脫硝理性設計有了新方案
時間：2024-05-14 來源：中國科學報
近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員肖建平團隊在氮氧化物（NOx）轉化研究方面取得新進展，提出實現電催化脫硝（N2為目標產物）應從催化劑工程轉向反應器優化。相關成果發表在《國家科學評論》上。
NOx的處理是一個重要的環境問題，也是實現高效二氧化碳電還原（eCO2RR）的必要前提。肖建平團隊在前期的工作中提出了反向人工氮循環的新路線，并且針對反向氮循環的直接脫硝，團隊也揭示了其在熱力學層面的理論限制。
工作中，團隊基于自主開發的恒電勢計算方法，通過擴胞法發展了研究pH效應的理論方法，并且進一步研究了電催化脫硝的動力學因素。研究發現，在Pd催化劑表面上，少量的N2產物不是直接通過反應物NO產生，而是由主產物N2O二次還原得到的，以及界面N2O分壓是影響N2產量的關鍵因素。
工作還揭示了該串聯機理的主導性源于N2O的弱吸附，并通過統計歸納系列金屬催化劑上的實驗結果證明了串聯機理的普適性。基于此，工作提出實現電催化脫硝應從催化劑工程轉向反應器優化，如發展串聯（NO→N2O→N2）反應器。
相關論文信息：https://doi.org/10.1093/nsr/nwae147
