電催化脫硝理性設(shè)計(jì)有了新方案
近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員肖建平團(tuán)隊(duì)在氮氧化物（NOx）轉(zhuǎn)化研究方面取得新進(jìn)展，提出實(shí)現(xiàn)電催化脫硝（N2為目標(biāo)產(chǎn)物）應(yīng)從催化劑工程轉(zhuǎn)向反應(yīng)器優(yōu)化。相關(guān)成果發(fā)表在《國家科學(xué)評論》上。
NOx的處理是一個重要的環(huán)境問題，也是實(shí)現(xiàn)高效二氧化碳電還原（eCO2RR）的必要前提。肖建平團(tuán)隊(duì)在前期的工作中提出了反向人工氮循環(huán)的新路線，并且針對反向氮循環(huán)的直接脫硝，團(tuán)隊(duì)也揭示了其在熱力學(xué)層面的理論限制。
工作中，團(tuán)隊(duì)基于自主開發(fā)的恒電勢計(jì)算方法，通過擴(kuò)胞法發(fā)展了研究pH效應(yīng)的理論方法，并且進(jìn)一步研究了電催化脫硝的動力學(xué)因素。研究發(fā)現(xiàn)，在Pd催化劑表面上，少量的N2產(chǎn)物不是直接通過反應(yīng)物NO產(chǎn)生，而是由主產(chǎn)物N2O二次還原得到的，以及界面N2O分壓是影響N2產(chǎn)量的關(guān)鍵因素。
工作還揭示了該串聯(lián)機(jī)理的主導(dǎo)性源于N2O的弱吸附，并通過統(tǒng)計(jì)歸納系列金屬催化劑上的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了串聯(lián)機(jī)理的普適性。基于此，工作提出實(shí)現(xiàn)電催化脫硝應(yīng)從催化劑工程轉(zhuǎn)向反應(yīng)器優(yōu)化，如發(fā)展串聯(lián)（NO→N2O→N2）反應(yīng)器。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1093/nsr/nwae147
