科學家設計高活性和酸穩定性非貴金屬催化劑
電解水是清潔能源開發利用的重要過程，而制備非貴金屬電解水催化劑是清潔能源開發利用中亟待破解的關鍵難題。目前，在電解水材料的開發中，設計高活性且具有酸性環境中超長的電解穩定性的材料是面臨的一大挑戰。
中國科學院大連化學物理研究所研究員肖建平團隊與日本理化學研究所教授中村龍平團隊合作，通過在金屬氧化物Co3O4中摻入Mn元素，制備了尖晶石構型的Co2MnO4材料，理論計算和實驗驗證其在電解水過程中實現了超高效安培級電流密度電解水活性，并同時實現在酸性環境中超長的電解穩定性（大于1500小時）。相關研究成果于2月15日發表于《自然—催化》雜志。
研究人員表示，目前，能夠在一定程度上同時實現高活性，且具有酸性環境中超長的電解穩定性這兩個目標的電催化材料往往含有貴金屬銥，這遠遠無法滿足人類可持續的發展需求。因此，從地球中儲量更為豐富的材料中設計高效且高穩定性的電解水催化劑是當前研究的重點。
肖建平團隊基于第一性原理密度泛函理論計算，從分子和原子的角度揭示了催化過程。論文通訊作者肖建平解釋，通過建立催化活性趨勢來理解不同材料或特定材料的不同構型的催化活性是理論研究的最新范式。理論上，催化活性趨勢的建立往往基于表面重要中間物種之間的相互線性關聯，由此可以將催化活性通過描述符的方式表達，從而建立活性的火山型趨勢。
肖建平團隊通過“反應相圖”的研究方法，首次發現尖晶石金屬氧化物表面的電解水過程隨著中間物質吸附強度的改變，反應活性保持不變，其活性趨勢呈現一種反常截頂的火山型曲線。該結果證明了本研究中的Co2MnO4材料在各種構型環境下皆可體現高效電解水活性，同時說明了其在部分表面溶解重構的過程中仍能夠維持高電催化活性的根本原因。
同時，理論研究提出的“雙通道溶解”模型，進一步解釋了Co2MnO4材料在酸性環境中體現超長的電解穩定性的主要原因。
在理論活性研究中，肖建平團隊通過電荷外插值法，計算了電解水過程中每個電化學過程在不同工作電壓下的反應能壘。由此通過微觀動力學模擬得到理論速率，發現其完美擬合實驗結果，證實了理論計算結果可靠性。
為了進一步理解該材料酸性環境中超長的電解穩定性，肖建平團隊建立了材料在特定電催化化境下的雙通道溶解模型，也由此，在今后的理論催化劑設計中，不僅可以預測活性趨勢，還能夠準確把握其催化穩定性。
中村龍平團隊經過實驗測試表明，Co2MnO4材料展現出超高電催化活性，且與現有的電解水電催化材料相比，該材料不僅在活性，更是在穩定性上有極大的優勢。是目前為止最好的酸穩定非貴金屬催化劑。
審稿人指出，“這是非貴金屬催化電解水領域的一個關鍵突破”和“領域的飛躍”。
相關論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41929-021-00732-9
