光催化水氧化選擇性控制機制研究取得新進展
時間：2024-03-15 來源：華東理工大學
近日，華東理工大學化學與分子工程學院計算化學中心/工業催化研究所教授王海豐課題組在液固界面光催化水氧化反應方面取得新進展，發現液/固界面處的局部氫鍵結構（水密度）對調控光催化選擇性具有關鍵作用，為進一步設計更高H2O2選擇性的催化劑提供了啟示。相關研究發表于《美國化學會志》。
研究團隊發現，水/b-TiO2(210)界面對于H2O2的高選擇性，是由于該表面的局部魚骨形原子結構調控了弱界面氫鍵相互作用，并在近吸附水層形成了局部低水密度微環境。
在水/b-TiO2(210)界面上，由于水較強的吸附強度和獨特的吸附取向，導致界面吸附層水和近吸附層水的氫鍵相互作用減弱。因此，在水/b-TiO2(210)界面局部低水密度的界面微環境中，不僅有利于相對疏水的OH·自由基的形成，而且有助于抑制其去質子化，從而提高H2O2的選擇性。相比之下，在水/r-TiO2(110)界面上形成的相對較強的界面氫鍵相互作用加速了OH·的去質子化，導致在此界面處的OH·覆蓋度比水/b-TiO2(210)界面低3個數量級。
液/固界面處的局部氫鍵結構（水密度）調控光催化水氧化為H2O2的選擇性機制 圖片來源于《美國化學會志》
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.3c13402
