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中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所開(kāi)發(fā)快速焦耳熱耦合球磨固相混合法實(shí)現(xiàn)貴金屬硫族化合物納米材料普適性制備
貴金屬硫族化合物因其具有豐富的晶體構(gòu)型，兼具成本優(yōu)勢(shì)，近年來(lái)在電催化領(lǐng)域展現(xiàn)出良好的潛在應(yīng)用。中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所（簡(jiǎn)稱：過(guò)程工程所）研究員楊軍、劉卉和徐文青合作，開(kāi)發(fā)了一種耦合球磨固相混合和快速焦耳熱法，用以實(shí)現(xiàn)貴金屬硫族化合物納米材料的普適性制備。近日，相關(guān)研究成果發(fā)表在Advanced Functional Materials上 (DOI: 10.1002/adfm.202405945)。
貴金屬硫族化合物是由貴金屬(Pd、 Pt、 Ir、 Ru)和硫族元素(S、Se、Te)所組成的一類化合物。向鈀（Pd）金屬中引入元素，構(gòu)建Pd基硫族化合物，可減弱氧還原(ORR)和乙醇氧化（EOR）等典型電化學(xué)反應(yīng)中，關(guān)鍵中間產(chǎn)物在Pd位點(diǎn)的吸附，有利于提高其電催化性能。濕化學(xué)、機(jī)械剝離、化學(xué)氣相沉積、電沉積等常規(guī)貴金屬硫族化合物制備方法具有明顯局限性或較為復(fù)雜。因此，開(kāi)發(fā)一種簡(jiǎn)單、高效地制備具有清潔表面及可控晶體結(jié)構(gòu)的貴金屬硫族化合物納米顆粒的方法，對(duì)于推廣其在電催化領(lǐng)域中的應(yīng)用非常重要也極具挑戰(zhàn)性。
研發(fā)團(tuán)隊(duì)首先通過(guò)球磨，實(shí)現(xiàn)Pd和硒（Se）前驅(qū)體以及碳載體固相均勻混合，隨后利用通電導(dǎo)體產(chǎn)生的焦耳熱將反應(yīng)體系快速升溫和降溫，避免了顆粒因長(zhǎng)時(shí)間加熱出現(xiàn)的團(tuán)聚現(xiàn)象，得到負(fù)載于碳載體表面的尺寸微細(xì)且分布均勻的Pd-Se納米顆粒。通過(guò)簡(jiǎn)單改變Pd與Se前驅(qū)體比例，可得到立方晶相Pd17Se15納米顆粒和正交晶相PdSe2納米顆粒。實(shí)驗(yàn)表明，該方法適用于其他貴金屬硫族化合物（如六方晶相PdTe, PtSe2, PtTe2, 立方晶相RuTe2, Ir3Te8）的合成，具有普適性。
由于Se元素的引入有利于減弱電化學(xué)反應(yīng)關(guān)鍵中間產(chǎn)物在Pd表面的吸附，所制備的Pd-Se納米顆粒對(duì)于ORR和EOR表現(xiàn)出優(yōu)異且具有晶相依賴的電催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，立方晶相Pd17Se15納米顆粒具有更好的ORR催化性能，其半波電位為0.89V, 面積活性和質(zhì)量活性分別為0.546 mA cm-2和0.206 A mgPd-1 (在0.9 V電位條件下)，而正交晶相PdSe2納米顆粒在EOR中表現(xiàn)出更優(yōu)異的電催化性能，質(zhì)量活性為3.79 A mgPd?1。
過(guò)程工程所博士生胡振亞為論文第一作者。該研究受國(guó)家自然科學(xué)基金和過(guò)程工程所介科學(xué)與工程全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室資助。?
耦合固相球磨與快速焦耳熱制備貴金屬硫族化合物納米材料示意圖
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202405945
（材料與環(huán)境工程研究部）
