鄭明輝研究組在大氣細顆粒中有機污染物的非靶標篩查方面取得新進展
中國科學院生態環境研究中心環境化學與生態毒理學國家重點實驗室鄭明輝課題組在大氣細顆粒物中有機污染物的非靶標篩查取得新進展，相關成果發表在Environ. Sci. Technol. (2021, 55, 109)，(2022, 56, 7288)，( 2022, 56, 7153)和Environ. Int. (10.1016/j.envint.2022.107421)上。
多環芳烴因具有三致毒性備受關注，傳統分析方法僅針對美國或者歐盟限定的16種多環芳烴，大氣中存在大量未被識別的新型芳烴類化合物。課題組利用傅里葉離子回旋共振質譜結合全二維氣相色譜-飛行時間質譜對檢測地區大氣細顆粒物中的芳烴類化合物進行非靶標篩查，共計識別出386種芳香類化合物。根據識別可信度不同將化合物進行分類，結合標準物質準確定量了10余種芳烴，并初步探究其來源，進一步結合毒性當量因子識別出高風險的芳烴，為更準確評估此類化合物健康風險提供了依據。
大氣顆粒物組分和來源極其復雜，其誘發疾病的毒性組分及健康危害機制仍不清楚，尤其是關鍵毒性組分不明，這給有針對性地控制大氣顆粒物的健康風險帶來了極大困難。課題組利用儀器分析，再結合EPA ToxCast項目數據庫，從中篩查出76個ToxCast 化合物，其中21個化合物之前在大氣中較少被關注，5個在大氣中為首次報道。結合污染物的藥代動力學模型，進一步篩選出大氣中29個需優先關注的高風險污染物。將涉及29種大氣污染物和31個人體分子靶點的267條化學-效應通路映射在一個二分網絡中，從中發現12個主要的不良作用途徑。表明大氣中有機污染物除先前多報道的心血管和肺外，還可能通過改變細胞增殖、蛋白質穩定、受體結合和調節轉錄因子活性使不良反應發生在肝臟、腎臟、前列腺和骨骼。
氣固分配和粒徑分布是影響大氣中有機污染物環境行為和人體暴露風險的關鍵因素。課題組結合儀器分析與化學計量學手段，篩選出88個在氣相和細顆粒物中具有顯著性差異的有機組分，發現一些酚類化合物、硝基化合物和氰化物主要分布在氣相，鄰苯二甲酸酯、酰胺、芳香酮和氮雜環化合物傾向存在于顆粒相。將這些化合物的實測氣固分配系數與基于熱平衡分配模型計算的理論值進行比較，發現部分化合物相差多個數量級。進一步通過ICRP模型和皮膚滲透模型估算了這些污染物經呼吸吸入和皮膚接觸的人體日暴露量，并根據這些物質在心臟損傷、肝毒性、呼吸毒性、致癌性、雄激素受體、雌激素受體、芳香烴受體和氧化應激方面的毒性效應數據進行了毒性評估，發現了大氣中10種比常規監測的PAH具有更高健康風險的新污染物。
不同人類活動排放的多環芳烴的化合物特征不同，課題組采集了不同時期的大氣樣品，結合儀器分析和聚類分析，結果表明不同時期顆粒物中芳香類化合物的組成特征不同。人為活動減少時期，芳香類化合物以低不飽和度和長烷基側鏈取代的芳烴為主，可能主要來源于消費品使用，煤燃燒以及石油化工等相關產業的排放，CHO類化合物具有更高的氧化度，可能來自于氧化的芳烴類氣溶膠，稠環PAHs的硝基衍生物是主要的CHNO類化合物，在此期間NOx和PAHs排放減少可能導致其同系物數量降低。本研究對識別大氣顆粒物中芳香類化合物的來源，實施有效污染防控具有借鑒意義。
以上研究工作得到了國家自然科學基金重大研究計劃培育項目和集成項目的資助。
論文第一作者分別為喬林和徐馳博士，通訊作者均為高麗榮和鄭明輝研究員。
論文鏈接詳見：
1. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.0c02290
2. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c06890
3. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c08829
4.https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0160412022003488?via%3Dihub
