科學家用自主研制設備發現獨特性質化合物
近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員江凌、副研究員謝華實驗團隊聯合清華大學副教授胡憾石理論團隊，采用自主研制的紅外—極紫外（IR-VUV）紅外光譜實驗裝置，在IIIB族過渡金屬與一氧化碳的反應中發現了氣相無限域中性七配位金屬羰基化合物Sc(CO)7和八配位金屬羰基化合物TM(CO)8(TM = Y, La)，為設計具有獨特性質的化合物及精準調控提供了新思路。相關成果發表在《德國應用化學》上。
利用自主研制科學儀器發現中性高配位過渡金屬羰基化合物。大連化物所供圖
金屬羰基化合物不僅為研究金屬—配體成鍵和化學規則提供了模型體系，而且在許多催化過程中都發揮著重要作用。其中，高配位金屬羰基化合物的制備和表征是最具挑戰性的科學問題之一。與離子型金屬羰基化合物相比，中性金屬羰基化合物由于缺乏電荷，難以進行探測以及質量選擇，實驗研究非常困難。因此，實現中性高配位金屬羰基化合物的制備及光譜表征是科學家們長期以來的目標之一。
為實現對中性金屬羰基化合物的精準探測和結構解析，近年來，江凌團隊自主研制了高通量的激光濺射團簇源，并建立了基于大連相干光源的紅外—極紫外（IR-VUV）紅外光譜實驗方法。
在該工作中，團隊利用自主研制的中性團簇紅外光譜實驗裝置，制備了中性Sc(CO)7?和TM(CO)8?(TM = Y, La)產物，并將紅外激光振動預解離與準分子激光器產生的193nm極紫外激光電離相結合，測定了它們的紅外光譜。胡憾石團隊則通過高精度量子化學理論計算，得到了這些產物的穩定構型及其紅外光譜，與實驗光譜高度吻合。
該工作發現了氣相無限域中性七配位和八配位的過渡金屬羰基化合物，有助于促進尺寸分辨中性團簇紅外光譜的發展，為從原子分子水平上設計、制備和表征各種具有獨特性質的化合物提供了新的策略。
相關論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202305490
