華東理工大學光催化甲烷轉化研究獲進展
時間：2024-04-25 來源：中國科學報
近日，華東理工大學化學與分子工程學院教授王靈芝和張金龍課題組圍繞如何形成濃度相當的·CH3與·OH，設計了基于三相界面漂浮膜策略的CH4選擇性制C2H5OH光催化體系，在常溫常壓下表現出優異的活性。相關研究發表于《美國化學會志》。?
利用光催化技術將CH4選擇性地氧化為含氧化合物，是一項極具吸引力但也充滿挑戰的任務。雖然目前已經有一些策略成功地實現了高轉化率及抑制過氧化，但高壓環境仍然對選擇性調控造成了較大限制。?
在前期研究基礎上，研究團隊構建了包埋C3N4的Fe(III)-交聯的大孔海藻酸鹽水凝膠膜Fe(III)@ACN。該凝膠的輕質大孔結構使其可以穩定漂浮在氣-水界面，形成氣-固-液三相界面，通過縮短氣體的擴散路徑在常壓下促進CH4分子與孔道內部活性物種的接觸。光照下，利用Fe(III)@ACN的親水性在C3N4上發生水氧化反應（WOR）產生H2O2；同時，光生電子還原生成的Fe(II)觸發了與H2O2之間的Fenton反應生成·OH；三相界面處增強的氣體傳質有助于CH4與·OH反應生成·CH3，最終在·CH3與·OH濃度匹配的條件下，促進C–C偶聯，實現從CH4到CH3OH再到C2H5OH的轉化。
構建三相界面的不同策略示意圖。 圖片來源于《美國化學會志》
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c01366
