研究實現二氧化碳還原C-C偶聯制乙醇
時間：2023-11-06 來源：中國科學報
近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員黃延強和張濤院士團隊，與香港城市大學劉彬教授、清華大學李雋教授合作，在單原子催化研究領域取得新進展，實現了二氧化碳電還原C-C偶聯高選擇性制乙醇。相關成果發表在《自然—能源》上。
二氧化碳電還原C-C偶聯高選擇性制乙醇示意圖。大連化物所供圖
利用可再生電力構筑二氧化碳高效碳循環，是實現“雙碳”目標的重要技術手段之一。相比于一氧化碳、甲烷、甲醇等C1產物，直接二氧化碳催化還原C-C偶聯高選擇制乙醇不僅是一項科學挑戰，同時也具有重要應用價值。單原子催化劑因其孤立活性位點所具有的對反應中間物的吸附特性，從而賦予其獨特的催化性質，且已在烯烴氫甲酰化、乙醇合成等重要C-C偶聯反應過程中表現出優異的催化性能。
本工作中，研究人員開發了由SnS2納米片和單原子Sn組成的級聯催化劑，通過二氧化碳在SnS2納米片上還原生成甲酸中間體，并在單原子Sn位點上生成碳酸氫鹽中間體并原位C-C偶聯生成乙醇。研究結果表明，在-0.6至-1.1VRHE的寬電位范圍內，乙醇的選擇性可超過70%；同時結合同位素標記實驗和密度泛函理論研究，闡明了單原子Sn活性中心上二氧化碳還原C-C偶聯機制。
本工作發展了一種基于級聯催化劑的CO2RR高選擇性C-C偶聯的新策略，進一步體現了單原子催化過程在產物選擇性調控方面的優勢，及其在C-C偶聯反應中的潛力。
相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41560-023-01389-3
